Se dio a conocer oficialmente en un partido de fútbol en el Camp Nou en Barcelona el 23 de junio de 1981, en el marco de la campaña Somos una Nación. La primera asamblea de la organización se celebró en el sur de Francia (en la denominada Cataluña Norte). La mayoría de sus miembros provenían de otras organizaciones como el Exèrcit Popular Català (EPOCA), Front d'Alliberament Català (FAC) o del Partit Socialista d'Alliberament Nacional (PSAN).
En su primer documento público, cuyo título es "Crida de Terra Lliure", se define a sí misma como "organización revolucionaria que lucha por la independencia total de los Países Catalanes" y hace un llamamiento a la "lucha contra el proceso de destrucción sistemática a que está sometida nuestra nación", destrucción que concreta en varios puntos, el primero de los cuales se refiere a la "destrucción política que supone la separación de los países catalanes en tres regiones autónomas con lenguas y símbolos diferentes, instituciones diferentes...". El documento, fechado en los "Països Catalans" el 24 de junio de 1981, termina con un llamamiento: ¡Viva la tierra! ¡Independencia o muerte! ¡Viva la lucha armada! ¡Una sola nación, Países Catalanes!.
Sus primeras fases fueron de organización y de consolidación. El 26 de enero de 1979 muere abatido por la policía española un miembro de la organización, Martí Marcó i Bardella, de 19 años de edad, y poco después muere también Fèlix Goñi Bruc al estallarle la bomba que estaba manipulando.
Además secuestró al pavo de la COPE, Federico Jiménez Losantos, porque quería que no se enseñara en las escuelas en catalán.